FLENI firmó su acta fundacional el 25 de agosto de 1959. Su inspirador y creador fue el Dr. Raúl Carrea, figura señera de las neurociencias de la Argentina, que luego de varios años de permanencia en los Estados Unidos de Norteamérica, regreso al país para dedicarse a la actividad médica y científica, creando entre otras cosas,  el primer servicio de Neurocirugía infantil de la Argentina en el Hospital de Niños Ricardo Gutiérrez. La razón de ser de FLENI  ha excedido desde sus inicios la mera función médica y ha estado dedicada a otras actividades que complementaban las ideas renovadoras de Carrea: la acción benéfica y la investigación científica.
De esta manera, los benefactores se convirtieron en el sustento solidario que permitió a FLENI crecer y expandirse, constituyendo ámbitos para la atención de la comunidad, adquiriendo tecnología de última generación, y creando laboratorios de investigación científica, cuya primera expresión fue el Centro de Investigaciones Neurológicas, CIN, que funcionó en la sala 18 del Hospital de Niños desde el año 1964 hasta 1976. Por esa fecha, por razones ajenas a su voluntad, Carrea tuvo que alejarse  del Hospital de Niños. Sin embargo su enorme fuerza y su pasión creadora se mantuvieron intactas reiniciando inmediatamente la tarea con la creación del primer centro  de Tomografía Computada de Latinoamérica. Para ese fin invitó a compartir la tarea al Dr. Ramón Leiguarda, con quien se había reunido en Londres para esa época. En 1978 Carrea falleció inesperadamente a los 61 años.
Leiguarda lo sucedió en la tarea  de mantener, recrear y expandir la obra que aquel había iniciado. Gran parte de los que participaron de la primera época se unieron al desafío y colaboraron en el emprendimiento de este proyecto progresivo, abonando entre todos una fecundidad que se prolonga hasta nuestros días.
Así fue como en 1980 se inauguró la Biblioteca de Neurociencias considerada  en la actualidad la más importante del país. Luego, se incorporó el primer Angiógrafo Digital para estudios cerebrales de Sudamérica y se realizó la primera cirugía estereotáctica con control neurofisiológico realizado en el país en pacientes con enfermedad de Parkinson. Diez años después, y debido a sus actividades, FLENI fue declarado “de Interés Nacional” mediante un decreto del Poder Ejecutivo 
El crecimiento sostenido de las neurociencias, de la atención de profesionales, médicos y auxiliares, junto al incremento en tecnología, necesitó acompañarse de una estructura edilicia. El edificio de la calle Montañeses, gracias a la ayuda de sus benefactores, se inauguró en 1994  incorporando de esta forma  la asistencia de pacientes agudos. A ello siguió el inicio del  programa de Residencias Médicas en Neurología y Neurocirugía, y se comenzó con docencia de posgrado en Neurología para alumnos de la Universidad de Buenos Aires y el CEMIC.  Fue por entonces que en FLENI ,y por primera vez en el país, se realizó con éxito un implante en Tronco Encefálico como tratamiento de la sordera.
En 1996 FLENI organizó la primera campaña masiva destinada a prevenir el Ataque Cerebral, tercera causa de muerte en el mundo y primera causa de invalidez severa. Durante los años que siguieron, la Fundación Pérez Companc comprometió la donación de fondos para financiar el proyecto de ampliación y re-equipamiento de la Sede Belgrano, así como la construcción del “Instituto de Rehabilitación y Educación Terapéutica para Niños y Adolescentes” en la ciudad de Escobar. Emprendimiento modelo en Latinoamérica en un predio de 30 Ha. dotado con la más alta tecnología e infraestructura edilicia de Sudamérica, inaugurado finalmente en 2001. Mientras que en la sede Belgrano, se incorporó el Gamma Knife, moderna técnica de cirugía no invasiva por aplicación de rayos.
 La expansión de la  Sede Belgrano comenzó con la inauguración de una nueva torre que duplicó la superficie edilicia, permitiendo una reestructuración y ampliación de la asistencia que FLENI brinda a la comunidad. Actualmente se está construyendo una tercera torre para cumplir adecuadamente con los requerimientos tanto de los pacientes como de los profesionales.
Prestar servicios de alta complejidad relacionados con las neurociencias y ciencias cardiológicas, la vocación por la investigación y a la docencia,  un fuerte compromiso con la prevención, el diagnóstico, el tratamiento y la rehabilitación,  son objetivos que FLENI se ha impuesto desde siempre y mantiene hoy día con renovados esfuerzos. Para ello realiza campañas permanentes de educación y prevención, otorga de becas de perfeccionamiento y promueve la asistencia de sus profesionales  a congresos, cursos y simposios.
FLENI no sólo capacita continuamente a su personal, sino que  trabaja para concientizar a la población en general sobre las necesidades de un mayor conocimiento y cuidado de la salud. En este contexto sus profesionales han desarrollado más de 800 protocolos de investigación, y publicado más de 1.000 trabajos científicos a nivel  nacional e internacional, cuyos investigadores recibieron más de 30 premios en el país y en el exterior. Desde 1997 edita su propia revista científica “Archivos de Neurología Neurocirugía y Neuropsiquiatría” de distribución gratuita.
Entre los desafíos más recientes que FLENI está cumpliendo se destacan los proyectos en curso de los laboratorios de Cultivo de Células, Biología Molecular y el futuro laboratorio de Imágenes Moleculares.
FLENI, que se gestó en la imaginación de Raúl Carrea, nació de su acción y del apoyo incondicional de quienes creyeron en él, es fiel a un mandato desde hace medio siglo: la visión permanente del futuro y el aporte de sus benefactores para hacerlo realidad. Hoy el Club de Benefactores reúne a quienes colaboran con FLENI en la capacitación, adquisición de tecnología y en la asistencia médica a pacientes carentes de recursos económicos.
Próximamente FLENI  cumplirá 50 años. Los cumple el sueño altruista de Raúl Carrea, los cumple la visión y la acción de quienes lo continuaron en el camino y ampliaron las fronteras, los cumplen nuestros médicos, auxiliares y pacientes, y los cumplen sus Benefactores, que siguen creyendo en FLENI como muestra de una permanente acción superadora  destinada a  mejorar las condiciones de la salud en la Argentina.